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▌显微荧光寿命在纳米激光器研究中的应用
对铯卤化铅钙钛矿(perovskite)亚微米球单模激光辐射的稳态及超快光谱表征


   钙钛矿      荧光寿命      显微光谱      单模激光      光学腔膜   

【概述】2017 年 7 月,一篇发表于 ACS Nano,题为 《Single-Mode Lasers Based on Cesium Lead Halide Perovskite Submicron Spheres》的文章首次报道了一种室温下宽带可调的全无机铯卤化铅 亚微米球单模激光器。文章表明,这种激光器具有非常优异的性能,在亚微米尺度下展现了非常窄的线宽(~0.09nm)和较低的阈值(~0.42μJ/cm²),以及高达 ~6100 的腔品质因子。
      
亚微米铯卤化铅微球的光致发光光谱特征
图1,亚微米铯卤化铅微球的光致发光光谱特征

由于光滑的表面和规则的形状,亚微米球内部能够支持回廊腔模式(Whispering Gallery Modes, WGM),这使其实现单模激光输出成为可能。进一步,通过调控卤素成分和微球尺寸,单模激光还可以实现从紫色到红色可见波段的连续的波长变化。这项工作展示了这种易于合成的金属铯卤化铅钙钛矿微纳米球在实现宽带可调和超微型化单模激光器上的新技术路径。
      
      【样品 & 测试】文章中作者使用 SEM 和 TEM 手段观测了 CsPbI3 亚微米球几乎均匀而完美的形貌。微球的光学特性则通过共焦显微光致发光(PL)光谱系统测得。通过调控 Cl/Br 或 Br/I 的比例,就可以在可见光波段连续地控制微球的发射光谱的峰值波长,而这些发射峰都具有比较窄幅的半峰宽。所有这些特性都说明了 CsPbX3 微球近乎完美的球状形貌,这为可产生单模激光的理想回廊腔模式提供了可能。
微球的光致发光光谱、时间相关荧光寿命光谱、不同直径及组分时的发射谱
图2,微球的光致发光光谱、时间相关荧光寿命光谱、不同直径及组分时的发射谱

作者利用一套共焦显微光致发光光谱系统对样品展开了激光泵浦实验。图2a 中所示为一个 780nm 直径的 CsPbBr3 微球在 400nm 飞秒激光不同激发功率下的光致发光谱。可以看出,微球在 0.42μJ/cm² 激发阈值之上,窄的激光峰随功率增长非常快,呈现了显著的单模激光特性(0.09~0.62nm 半峰宽)。图2b 所示为使用时间相关光致发光谱(TRPL)研究单纵模激光的动力学过程。当激发功率逐步增大时,可以观测到一个显著的快速衰减成分(约 30.5ps)。图2c-d 所示为不同直径微球及卤化铅组分比例对激光发射波长的调控。这些研究进一步展示了这种铯卤化铅钙钛矿微球作为单模激光器件候选材料的优异性。
结合复享光学 gora 共焦显微系统的 TCSPC 荧光寿命系统
图3,结合复享光学 gora 共焦显微系统的 TCSPC 荧光寿命系统

TCSPC 的全称是 时间相关单光子计数(Time-Correlated Single Photon Counting),是一种时间分辨荧光光谱技术。TCSPC 技术的出现使得时间相关荧光寿命的测量成为一个易于获得的手段,结合复享光学的 gora共焦显微光谱系统(图3),可以快速构建数十皮秒量级、微米级空间分辨的荧光寿命测量系统。
【总结】文章报道了一种在室温下基于全无机的铯卤化铅 CsPbX3 亚微米球的单模激光,这种单模激光的基础是亚微米球内部所支持的光学回廊腔模式(WGM)。这种钙钛矿的 CsPbX3 亚微米球可以通过一个简单的气相转移方法制备。由于具有窄幅线宽(~0.09nm)、亚微米尺度(D<1μm)和高腔品质因子(~6100),这种单模激光器成为迄今为止所报道的最好的微纳米激光器。
【参考文献】
       Tang, Bing, et al. "Single-Mode Lasers Based on Cesium Lead Halide Perovskite Sub-Micron Spheres." ACS NANO (2017).  Link 
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